中國科學技術(shù)大學楊金龍院士團隊李星星課題組在調(diào)控有機拓撲材料拓撲相變方面取得重要進展：通過在二維有機拓撲材料中的有機配體上發(fā)生互變異構(gòu)反應(yīng)來誘導體系產(chǎn)生拓撲相變。相關(guān)成果以“Tautomerization Makes Topological Phase Transition in Two-Dimensional Organometallic Lattices”為題發(fā)表于國際知名期刊Advanced Functional Materials上。

拓撲材料具有拓撲保護的表面態(tài)，能夠?qū)崿F(xiàn)無耗散的電子輸運，在凝聚態(tài)物理領(lǐng)域引起了廣泛的關(guān)注。目前絕大多數(shù)拓撲材料僅表現(xiàn)出單一的拓撲性質(zhì)，為了增強他們的功能性，在同一種材料中同時實現(xiàn)多種拓撲性質(zhì)，例如通過誘導拓撲相變，是迫切需要的。在這方面，研究者們已經(jīng)開發(fā)了適用于特定體系的多種物理手段，包括磁場、電場和光場等。然而，化學調(diào)控拓撲相變的方法卻非常有限且都是不可逆的。之前，該團隊通過在金屬有機晶格中引入互變異構(gòu)反應(yīng)來產(chǎn)生可逆的自旋序轉(zhuǎn)變【Nano Lett. 2023, 23, 19, 9126–9132】。基于此，這項工作進一步將該方法應(yīng)用到有機拓撲材料中，以誘導實現(xiàn)可控的拓撲相變。在原理上，通過在有機連接體上發(fā)生內(nèi)酰胺-內(nèi)酰亞胺互變異構(gòu)反應(yīng)，可以引發(fā)磁轉(zhuǎn)變，并改變體系的能帶結(jié)構(gòu)。這種能帶結(jié)構(gòu)的變化進而引起體系Chern數(shù)的變化，導致拓撲相變的發(fā)生。

圖1.內(nèi)酰胺-內(nèi)酰亞胺互變異構(gòu)反應(yīng)誘導二維有機拓撲材料發(fā)生拓撲相變的示意圖。

研究人員以鈷為節(jié)點，2,2'-聯(lián)噻唑衍生物為有機連接體，理論設(shè)計了一種二維有機拓撲材料并驗證了化學異構(gòu)調(diào)控拓撲相變的可行性。在內(nèi)酰胺-內(nèi)酰亞胺互變異構(gòu)反應(yīng)后，體系從Chern數(shù)為+1的亞鐵磁半金屬轉(zhuǎn)變為Chern數(shù)為-1的鐵磁Chern絕緣體。此外，晶格中載流子的自旋極化方向也發(fā)生了反轉(zhuǎn)。

中國科學技術(shù)大學化學物理系博士生李俊瑤為第一作者，化學與材料科學學院李星星教授和楊金龍教授為共同通訊作者。該研究工作得到了自然科學基金委、科技部和中國科學院的資助。

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https://doi.org/10.1002/adfm.202400610

（化學與材料科學學院、科研部）