與結構有序的晶體不同，非晶固體中原子的空間排列混亂無序，導致非晶固體的本征振動模式與晶體中的聲子有顯著差異。德拜模型成功描述了晶體在低溫下的熱力學性質，該模型指出，晶體的低頻聲子態密度D(ω)與頻率滿足標度律：D(ω)～ω^d-1，其中d為空間維度，并由此可以獲得晶體比熱c與溫度T的正確關系：c～T^d。作為非晶固體的代表，玻璃的低溫比熱不滿足上述關系，這暗示著玻璃的低頻本征振動態密度并不簡單遵循德拜標度律。玻璃的結構無序導致低頻區出現大量非聲子的本征振動模式，這些模式的態密度滿足怎樣的標度關系是理解玻璃反常低溫熱屬性的關鍵，也是近年來研究和爭論的熱點。

近日，中國科大物理學院、合肥微尺度物質科學國家研究中心的徐寧教授研究組與中國科大物理學院的童華教授及安徽大學物理與光電工程學院的王利近教授合作，給出了非晶固體低頻本征振動態密度的新圖像，相關成果以“Low-frequency vibrational density of states of ordinary and ultra-stable glasses”為題2024年2月16日在線發表于《自然?通訊》（Nature Communications）。

圖1.二維不穩定（左上圖）和穩定（左下圖）非晶固體的最低頻本征振動模式及相對應的本征振動模式態密度（右圖）。其中D_s(ω)、D_u(ω)和D(ω)分別為穩定固體、不穩定固體以及它們加權平均的態密度。

該研究創新性地將非晶固體依照對邊界形變的穩定性分為穩定和不穩定兩類，發現這兩類非晶固體在低頻非聲子本征振動模式的態密度上展現出兩種指數截然不同但魯棒的標度律，如圖1所示。不穩定非晶固體的標度指數與空間維度無關，均約為3.3，該指數與2017年徐寧教授及合作者發表于《物理評論快報》（Physical Review Letters, 2017, 119: 215502）的文章所預言的指數吻合，從而給出了該指數的物理解釋。穩定非晶固體的標度指數則展現出了對空間維度的依賴，約為d+3.5，該指數形成的物理機制目前尚不清楚，但是其魯棒性為理論研究提出了新的問題，也可以用來檢驗相關理論。以往的研究發現，非晶固體低頻本征振動態密度的標度指數對一些參數有依賴性，而該研究表明，這種參數依賴是穩定和不穩定非晶固體加權平均的結果，從而解決了關于非晶固體低頻本征振動態密度標度指數的爭議，給出了統一的物理圖像，深化了對非晶固體低頻振動特性的理解。

玻璃研究歷史上存在著名的Kauzmann佯謬，形成玻璃的過冷液體的熵隨溫度的降低有很快的下降，如果這種趨勢一直延續，在未達到零溫之前過冷液體的熵就會低于晶體的熵。這種趨勢顯然是不合理的，因為這將最終違反熱力學第三定律。為了解決這一矛盾，理論預言存在一個Kauzmann溫度，在這個溫度，過冷液體將形成與晶體熵一致的理想玻璃。該研究進一步揭示了超穩定玻璃在接近理想玻璃狀態時低頻本征振動特性的演化，發現非聲子模式的數目隨著溫度的降低而下降，并有可能在某溫度處完全消失。基于該趨勢，理想玻璃的低頻本征振動將可能由類聲子模式主導，雖然結構無序，但卻和晶體有相似的本征振動行為，從而給出了理想玻璃可能的物理特性，同時也為設計具有類晶體性質的非晶材料提供了新思路。

物理學院的博士生胥鼎和張世允分別是該工作的第一作者和共同第一作者，王利近教授和徐寧教授是共同通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金委和安徽省的支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-45671-8

（物理系、科研部）